Voluta dall'Ordine dei Trinitari di Spagna nel 1634 e dedicata a Carlo Borromeo, fu affidata all'estro di Francesco Borromini che la iniziò nel 1638. La scenografica facciata, ultima realizzazione dell'architetto, presenta un andamento continuo, convesso al centro e concavo ai lati, che si propaga nei due ordini ricchi di ornamenti e tripartiti da colonne: in ogni comparto un ordine minore divide lo spazio in due piani. Sopra il portale è collocata nella nicchia la statua di S.Carlo, realizzata da Ercole Antonio Raggi, mentre nella balaustra due angeli sorreggono il medaglione ovale.
L'esterno è concluso dalla cupola ellittica con lanterna a nicchie concave e dal campanile, con cella campanaria ad andamento concavo convesso e copertura a cuspide. L'interno, di piccole dimensioni, è una delle prime realizzazioni borrominiane: bianco e prive di dorature, con pianta interna inscritta in un ovale a forma di rombo con angoli arrotondati e nicchie raccordate da colonne corinzie alveolate che seguono la parete e sorreggono una trabeazione continua. La calotta interna della cupola è disegnata a cassettoni, con esagoni, ottagoni e le croci dei Trinitari in stucco. Sull'altare maggiore la 'Ss.Trinità' di Pierre Mignard, ai lati dipinti raffiguranti scene della vita di San Carlo Borromeo, nella cappella a sinistra 'Riposo nella fuga in Egitto' di Francesco Romanelli, in sagrestia 'Adorazione di S.Carlo Borromeo della Trinità' di Orazio Borgianni. Adiacente alla chiesa è il chiostro (1635-36), capolavoro di armonia e proporzione, su due ordini con pianta ottagonale ad angoli convessi; colonne binate sorreggono al piano inferiore archi e in quello superiore la loggia, caratterizzata da balaustri alternativamente dritti e rovesci